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祝賀我司客戶在精細化學(xué)品合成技術(shù)方向取得進展

更新時間:2024-12-16      點擊次數(shù):341

第一作者:王長真

通訊作者:王長真

 

文章名稱《Elucidating the atomic stacking structure of nickel phyllosilicate catalysts and their consequences on efficient hydrogenation of 1,4-butynediol to 1,4-butanediol》

影響因子:13.3

01老師簡介

王長真老師入選山西省“三晉英才"青年優(yōu)秀人才,山西省化工學(xué)會青年工作委員會委員,牛津大學(xué)訪問學(xué)者。主要從事煤基精細化學(xué)品催化合成,溫室氣體催化減排控制技術(shù)等方向研究。主持及完成國家自然科學(xué)基金面上/青年項目、山西省應(yīng)用基礎(chǔ)研究項目、山西省科技創(chuàng)新團隊項目、山西省高??萍紕?chuàng)新項目和全國重點實驗室開放課題等,在Applied Catalysis B: Environmental, Chemical Engineering Journal, ACS Appl. Mater. Interfaces, Fuel, Chinese Journal of Chemistry等國內(nèi)外重要學(xué)術(shù)雜志上發(fā)表論文40余篇。

02論文研究背景

世界范圍內(nèi)傳統(tǒng)塑料的濫用造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染,且隨著世界能源需求的不斷增長,生物降解塑料的有效設(shè)計和利用已被證明是減輕環(huán)境污染、實現(xiàn)生態(tài)系統(tǒng)可持續(xù)發(fā)展的重要途徑之一。其中,低成本開發(fā)的聚己二酸/對苯二甲酸丁二醇酯(PBAT)和聚丁二酸丁二醇酯(PBS)等生物降解塑料將成為未來研究的熱點,1,4-丁二醇(BDO)作為生物降解塑料的關(guān)鍵單體之一,其國際市場規(guī)模巨大,預(yù)計到2030年產(chǎn)量規(guī)模約為130億美元。其常見/經(jīng)濟生產(chǎn)是基于1,4-丁炔二醇(BYD)的加氫,首先BYD加氫成1,4-丁烯二醇(BED),然后將BED加氫成BDO。但是,該過程涉及到C≡C/C=C的加氫過程以及-OH氫解副反應(yīng),這可能會產(chǎn)生大量的副產(chǎn)物,降低BDO的選擇性。因此,有必要開發(fā)高效經(jīng)濟的非貴金屬催化劑,如Ni基催化劑,確保BYD向BDO的快速定向轉(zhuǎn)化。據(jù)我們所知,層狀硅酸鹽的不同原子堆疊模式對BYD選擇性加氫反應(yīng)的影響還未被研究。

03論文摘要

我們制備了一系列具有不同原子堆疊構(gòu)型的層狀硅酸鎳催化劑,用于BYD加氫直接合成BDO。與傳統(tǒng)負載型鎳基催化劑相比,頁狀硅酸鎳的金屬位點對C≡C-C- OH轉(zhuǎn)化為C-C-C- OH表現(xiàn)出顯著的加氫活性。在溫度為50℃、H2為1MPa的Niphy@SiO2-UDP催化劑上,采用純1:1Ni層狀硅酸鹽結(jié)構(gòu),BDO產(chǎn)率為93.4%,BYD轉(zhuǎn)化。動力學(xué)實驗和理論計算證實,BYD初始加氫制1,4-丁烯二醇(BED)是飽和加氫制BDO的速率決定步驟。金屬Ni位負責(zé)氫的解離,而由于層狀硅酸鹽結(jié)構(gòu)增強的協(xié)同作用,一類Ni-Niδ+-酸位可以穩(wěn)定BED中間體碳鏈上的C=C電子云,從而有利于其進一步加氫,并抑制其異構(gòu)化成醛醇縮合副產(chǎn)物。

圖1.在Niphy@SiO2催化劑上,BYD加氫的反應(yīng)物/產(chǎn)物隨反應(yīng)時間的變化曲線

a)Niphy@SiO2-UDP, b) Niphy@SiO2-AEH,c) Niphy@SiO2-HT, d) Ni/SiO2-IMP(反應(yīng)條件:催化劑0.2gBYD10wt%,40 mL甲醇,T=50℃,P=1.0MPa; e)不同Niphy@SiO2催化劑的TOF值及其與已報道的鎳基催化劑的比較。

純1:1Niphy結(jié)構(gòu)(Niphy@SiO2-UDP)BDO選擇性最高,為93.4%,且2-羥基四氫呋喃(HTHF)副產(chǎn)物產(chǎn)率僅為4.5%,這超過了以往報道的用于BYD加氫的其他催化劑,并且表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性(230.9H?1)。詳細表征結(jié)果表明,1:1和2:1型Niphy微觀結(jié)構(gòu)的差異導(dǎo)致了不同的金屬-載體協(xié)同作用,包括H2活化和溢出能力的增強、金屬正電位的促進作用以及輔助功能弱酸位的作用等。

04圖文解析

05本文所用設(shè)備

王長真老師課題組在實驗中所用高壓釜由科冪儀器提供,論文中也特別提到安徽科冪儀器有限公司,在此非常感謝老師對科冪儀器的選擇和認可。

 

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